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浙江大学黄飞鹤、吴子良合作AM:主客体隐形墨水实现信息的时间依赖性加密
2021年12月28日    阅读量:4060     新闻来源:高分子科学前沿    |  投稿

信息技术的迅速发展为改善信息安全提供了相应的需要。在现代社会,有两个主要的信息来源:在线和离线。在线信息现在无处不在涂料在线coatingol.com。然而,底层网络越来越容易受到攻击,威胁信息安全。因此基于纸张的加密方法正在复兴。纸质信息的物理性质降低了可访问性,从而提高了相对于网络信息的保密性。事实上,机密的政府文件、公司档案等继续以纸质形式传输。但是,实物文件可能会丢失或被盗。这为提高纸面信息的安全性提供了激励,包括改进加密。

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最近,浙江大学黄飞鹤教授、吴子良研究员、王虎博士、得克萨斯大学奥斯汀分校Jonathan L. Sessler、Zachariah A. Page在《Advanced Materials》上发表了题为“Paper without a Trail: Time-Dependent Encryption using Pillar[5]arene-Based Host–Guest Invisible Ink”的文章,报道了一种用于信息时变加密的刺激响应隐形墨水。这些材料由柱[5]芳烃基超分子网络与螺吡喃接枝而成,显示出随时间变化的光致变色行为和可调节的褪色速率。紫外(UV)光导致无色螺吡喃异构化为相应的有色花青,而可见光或热导致反向异构化,其速率取决于主客体交联的密度。变色动力学与花青聚集有关,随着主客体交联密度的增加,花青聚集变得更加明显,导致转化率降低和缓慢的时间依赖性褪色。交联度和褪色率可通过添加未结合的柱[5]芳烃主体或腈客体作为竞争者来调节。时间相关的信息加密是通过将主体和客体竞争者的选择性放置和UV图案结合起来实现的。UV图案提供了一个最初的“假”图像,该图像不会显示所需的信息,并且只有在给定的时间之后,加密数据才会出现。这项工作提供了一种独特的方法来增强与脱机便携式数据加密相关的信息存储的安全性。


图文导读

首先制备一种隐形墨水,这种墨水能够影响信息的时间相关加密。这是基于使用由单官能化柱[5]芳烃主体(1)接枝聚合物(P1)和戊烯腈(2)接枝聚合物(P2)混合溶液形成的超分子网络(SN),其中两种聚合物均带有螺吡喃侧基。这两种聚合物的选择反映了腈是柱[5]芳烃主体的良好客体这一事实。因此, P1和P2之间的主客体作用将支持网络的形成。另外,在紫外光照射下,含有螺吡喃的无色超分子网络(SP-SN)将转化为相应的有色花青超分子网络(MC-SN)。鉴于两种SN形式的所有交联都是非共价的,因此超分子网络可能会部分被自由小分子的竞争性主客体络合破坏。伴随的刚性损失将导致接枝的花青的有效迁移率增加和更分散状态的稳定。与聚集态相比,在可见光照射下,分散态的花青亚基从紫色变为无色所需的时间更少。因此可以通过添加适当的客体来调整P1和P2之间的主客体作用,以调整SN的衰落时间。这反过来将允许信息的时间加密。

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信息的时间加密方案

在混合 P1 和 P2 时获得了超分子网络。混合物的比粘度随着总聚合物浓度呈指数增加,导致凝胶化。与在混合物中看到的相反,单个聚合物 P1 和 P2 的比粘度与浓度呈线性关系,表明在相关浓度范围内没有显着的均聚物自组装。SN证明对竞争性的客体3和主体4有响应。当以相对较低的聚合物浓度将3或4引入P1和P2的混合物中时,粒子的平均尺寸分别从710nm减小到164nm或295nm。在这些竞争条件下,聚合物网络的完整性会退化。

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超分子网络

超分子网络的形成和竞争性客体或主体降解会影响组成聚合物链的流动性,这些组成聚合物链控制着花青聚集的程度。花青是一种受聚集诱导发射效应影响的分子。当受到365 nm紫外光照射1分钟时,SP-SN膜转化为相应的MC-SN膜。为了比较,还制备了MC-SN+3和MC-SN+4薄膜;这是通过将特定摩尔当量3或4添加到适当的聚合物溶液中,然后蒸发和辐照来实现的。在荧光光谱中,与原始MC-SN薄膜相比,MC-SN+3或MC-SN+4薄膜的发射强度急剧下降。

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调控荧光衰减速率

通过将纤维素纸浸入含有P1和P2的氯仿溶液中,然后空气干燥24小时,开发出能够编码时间相关信息的方法。然后,通过将3(4%,v/v)的乙醇溶液涂在纸的选择性区域上,再干燥24小时。在该区域内,由于SN中的腈与添加的己二腈竞争物3之间的竞争,基于主客体相互作用的交联会减弱。

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时变信息加密

加密文本的分辨率和精度是隐形墨水的重要属性。SN-paper 被用来编写适合一般阅读目的的文本(字体大小:<14)。 用 3 预处理的区域证明准确到单字母水平。用 3 预处理的 SN-paper 允许对书面信息进行时间依赖加密。 特别是,用 3 预处理的单词“deaggregation”中的字符“de”对应的区域比文本的其余部分褪色得更快。 因此,信息状态 I(“解聚”)和信息状态 II(“聚合”)出现在不同的时间,而呈现出截然相反的含义。 这种误导为底层信息加密增加了安全级别。此外,SN-paper 用于制备高级快速响应 (QR) 代码,以提供纸张信息加密和在线技术之间的联系。 通过用 3 对某些区域进行预处理,可以根据时间产生与时间相关的信息,包括空白状态、不可读 QR 码状态和可读 QR 码状态。 这里,不可读信息状态的存在用于增加加密程度。

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亮点小结

作者展示了一种新的信息加密方法,该方法利用主客体相互作用来调节自组装超分子网络 (SN) 的结构和嵌入网络中的螺吡喃部分的时间依赖性光致变色行为。SN 的一个关键特征是基于主客体作用的交联有助于增强螺吡喃光致变色基序的空间阻力,延缓从初始光辐照产生的有色部花青形式转换回无色螺吡喃,从而减少系统整体颜色褪色的速度。 另一方面,可以通过添加有竞争力的己二腈客体来加快褪色速度。因此,时间相关的彩色图案可以通过光刻法编码到 SN 中,从而允许以产生时间相关状态为特征的信息加密,包括那些表达误导性或无效信息的状态。


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